Åren 1808–1809 utkämpades det så kallade Finska kriget, som var ett i en räcka av större krig i Europa med benämningen napoleonska krigen. Enligt ett avtal mellan Ryssland och Frankrike slutet i Tilsit år 1807 skulle Ryssland idka påtryckningar för att få Sverige med i en allians mot Storbritannien. Eftersom Sverige inte böjde sig för påtryckningarna gick en rysk här över den dåvarande gränsen vid Kymmene älv, och intog flera av Sveriges landskap väster om älven, nämligen de övriga i nuvarande Finland. Dessa anslöts år 1809 till ryska kejsardömet, och bildade enheten Storfurstendömet Finland, vars regent var ryska kejsaren, tsar Alexander I.
Dennes strategi var bland annat att lugna ner läget i det erövrade området, och därför gav han betydande friheter åt Finland, såsom rätten att utöva den religion (luthersk kristendom), det språk (svenska) och de lagar man haft under svenska tiden. Dessutom återfördes de delar av landet som låg öster om Kymmene älv, däribland de gamla fästningsstäderna Fredrikshamn, Villmanstrand och Viborg, till storfurstendömet. Denna del av landet, som kallats Gamla Finland, anslöts till det kejserliga storfurstendömet några år senare.
Ur ryskt perspektiv var Åbos, landets på den tiden viktigaste förvaltningsstads, läge i gamla moderlandet Sveriges och Stockholms närhet problematiskt. Ryssarna, som tidvis oroade sig för finländarnas lojalitet, tyckte att Åbo – och i synnerhet studentlivet där – var alltför svensksinnat, och började söka en ny huvudstad för Storfurstendömet Finland. Det längre österut belägna Helsingfors började snart väga tungt bland alternativen, som omfattade även Tavastehus, Borgå, Viborg och till och med Lovisa och Vasa. Helsingfors styre arbetade starkt för att få huvudstadsstatusen. Men det gjorde man även i de andra städerna.
Fästningen Sveaborg på några holmar utanför staden spelade en stor roll för att Helsingfors blev vald. Den ansågs vara viktig för försvaret av inte bara Helsingfors utan även kejsardömets huvudstad S:t Petersburg. En annan fördel man såg med Helsingfors var att en betydande del av staden ödelagts under en stor eldsvåda år 1808, under kriget, och att man nu skulle kunna återuppbygga den så att den bleve värdig storfurstendömets huvudstad.
År 1812 beslöt Kommittén för finländska ärenden förelägga kejsar Alexander I att Helsingfors skulle utses till ny huvudstad, och kejsaren godkände förslaget. Att utse en huvudstad ansågs viktigt med tanke på att stärka Finlands autonoma ställning och förvaltningssystem. Helsingfors fick de tjänstemän som behövdes för storfurstendömets förvaltning, däribland Senatens tjänstemannakår, som flyttade från Åbo till den nya huvudstaden år 1819. Och i och med Åbo brand år 1827 beslöt kejsar Nikolaj I flytta även universitetet (f.d. Kungliga Akademien i Åbo) till huvudstaden – och närmare regentens vakande öga.
Tack vare Rysslands tillmötesgående politik utvecklades Helsingfors under 1800-talets första hälft till centralort för förvaltningen och det andliga livet i Finland. Under storfurstendömestiden blev den lilla borgarstaden från svenska tiden en raskt växande stad bebodd av tjänstemän, rysk militär, akademiskt universitetsfolk och en industriarbetarbefolkning.